背景介绍
在飞秒化学向超快凝聚态物理领域的发展过程中，对材料的物理和化学性质进行光学控制的问题备受关注。这种关注主要建立在光控制策略在数据存储设备、神经形态计算、光子电路、能量转换等现有和未来技术中的作用基础上。与此同时，基础科学的研究也揭示了特定的光诱导特性及其相关影响，主要涉及耦合有序参数、亚稳态或隐藏态、超导性、拓扑变化以及金属-绝缘体转变等方面。
典型的微观关联在飞秒到皮秒时间尺度上发展演变，可以通过超快测量方法进行探测。这种方法可以实现对电子间隙、光学导电性、磁化以及周期性晶格与电荷密度调制的空间平均探测。然而，器件的功能性通常源于纳米尺度结构或不同物质之间的界面。这就要求通过实验来动态捕捉与空间相关的序参量。最近的实验采用近场探测方法，成功地对金属-绝缘体相变过程中局部自由载流子反应进行了时间分辨映射。然而，对于具有直接敏感性以调控原子尺度转变的时空结构变化仍然是一个挑战。超快透射电镜（UTEM）已被证明是研究晶格动力学的有价值工具，但它并不能直接提供结构参数的比较。金鉴实验室现有两台TF20 场发射透射电镜，配备能谱仪，可用于无机材料微结构与微区组成的分析和研究，还提供全面的材料分析解决方案，包括但不限于EBSD、X射线衍射、扫描电子显微镜等技术，以满足您对材料特性全面了解的需求。
哥廷根大学第四物理研究所的Claus Ropers等人最近在《Science》杂志上发表了题为“Ultrafast nanoimaging of the order parameter in a structural phase transition”的最新研究成果。在这项工作中，他们展示了对电荷密度波（charge density wave, CDW）相的纳米空间和飞秒时间分辨率的实空间成像。通过引入定制的超快暗场（DF）电子显微镜方案，成功获得了典型CDW系统的序参量映射。研究观察了光激发后CDW畴的形成、稳定和弛豫过程，并发现了在连续波和脉冲照明下出现的畴型之间的显著差异。通过时变的Ginzburg-Landau模拟验证了他们的发现，并讨论了畴壁附近阶参数的非平衡演化。
具体而言，研究团队对过渡金属二卤族化合物1T-TaS2进行了研究，这是一种具有低维特性和强相关效应的化合物，非常适合研究非常规有序参数动态性质。通过在1T-TaS2薄膜上使用超短激光脉冲进行部分激发，并利用超短电子脉冲瞬态成像技术，研究团队使用自定义的暗场孔径阵列实现了对电荷密度波畴在材料内部演化过程的飞秒时间分辨率和5纳米空间分辨率的跟踪，对弛豫路径和畴壁动力学过程进行了解释。研究展示了几种CDW相，包括Mott和Peierls的贡献，以及特别复杂的轨道纹理。这项研究为其他类型的研究铺平了道路，包括瞬态声子群的成像，特别是CDW材料中振幅和相位模式的可视化。此外，通过对波束成形参数进行精心设计，可能有助于多相成像或在手性镜像域中同时绘制图像。基于这些机会，超快透射电子显微镜将为相关材料纳米级动力学的观测提供新的视角。
图1. 超快透射电子显微镜中的暗场成像
图2. 电荷-密度波动力学的超快暗场成像
图3. 连续波激光激发的暗场成像
图4. 诱导序参量动力学的时间分辨Ginzburg-Landau模拟
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